Radioaktiv forurensning i marint miljø

Transkript

1 StrålevernRapport 2000:7 Radioaktiv forurensning i marint miljø 99 Tc i sjøvann og biota i 1998 og 1999 $QQH.DWKULQH.ROVWDGRJ$QQH/LY5XGMRUG

2 StrålevernRapport 2000:7 Radioaktiv forurensning i marint miljø 99 Tc i sjøvann og biota i 1998 og 1999 $QQH.DWKULQH.ROVWDGRJ$QQH/LY5XGMRUG 6WDWHQVVWUnOHYHUQ Norwegian Radiation Protection Authority Østerås,

3 5HIHUDQVH Kolstad, A.K. og Rudjord A.L. 99 Tc i sjøvann og biota fra norske kystområder i 1998 og StrålevernRapport 2000:7. Østerås: Statens strålevern, (PQHRUG 6HOODILHOG 7FXWVOLSSRYHUYnNQLQJ 7FNRQVHQWUDVMRQHU 5HV\Pp Denne rapporten inneholder resultater av overvåkning av 99 Tc i sjøvann og biota fra Norskekysten og i Barentshavet i 1998 og Tc-konsentrasjonen i blæretang har steget til 275 Bq/kg ved Hillesøy i Troms i mai I Barentshavet varierer 99 Tc-konsentrasjonen fra til 1.14Bq/m 3 i februar For sjødyr ble de høyeste 99 Tc-verdiene funnet i hummer. Både en hann og en hunn hummer ble analysert fra Ytre Oslofjord i november 1998, og 99 Tc-konsentrasjonen lå på henholdsvis 14.4 Bq/kg og 26.2 Bq/kg (våt vekt). 5HIHUHQFH Kolstad, A.K. og Rudjord A.L. 99 Tc-levels in sea water and biota in Norwegian Coastal Areas for 1998 and StrålevernRapport 2000:7. Østerås: Norwegian Radiation Protection Authority, Language: Norwegian..H\ZRUGV6HOODILHOG 7FGLVFKDUJHV 7FOHYHOV $EVWUDFW This report focuses on 99 Tc-levels in sea water and biota in Norwegian Coastal areas and in the Barents Sea during the years 1998 and Since January 1998 an increasing 99 Tc-level in seaweed is observed at Hillesøy in Troms. In May 1999 the 99 Tc-level in )XFXVYHVLFXORVXV was 275 Bq/kg (dry weight). Sea water samples were collected from different locations in the Barents Sea during an expedition in February The 99 Tc-levels varied between 0.22 and 1.14Bq/m 3. Samples of both sexes of lobster collected in the Outer Oslo fjord in November 1998 have been analysed. The observed 99 Tc-levels for male and female was 14.4 Bq/kg and 26.2 Bq/kg (wet weight) respectively. Prosjektet er finansiert av Miljøverndepartementet. Prosjektleder: Anne Liv Rudjord *RGNMHQW Per Strand, avdelingsdirektør, Avdeling Miljø. 17 sider. Utgitt Opplag 300. Form, omslag: Graf, Oslo. Trykk: Lobo Grafiske A/S Oslo. %HVWLOOHVIUD Statens strålevern, Postboks 55, 1332 Østerås. Telefon , telefax web: e-post: postmottak@nrpa.no ISSN

4 6$00(1'5$* Denne rapporten inneholder resultater fra Strålevernets overvåkningsprogram for radioaktiv forurensning i marint miljø. Som følge av økte utslipp av 99 Tc fra gjenvinningsanlegget Sellafield, i England (1) begynte Statens strålevern i 1997 med rutinemessige 99 Tc-analyser på marint prøvemateriale som sjøvann, tang, reker og hummer. Samme år startet også Strålevernet med regelmessig prøveinnsamling av sjøvann, tang og blåskjell fra Hillesøy i Troms. Det har også vært innsamling av prøver fra Grundvik i Østfold, samt ulike steder langs Vestlandskysten. Resultatene viser forhøyde konsentrasjoner av 99 Tc i alle typer prøvemateriale som følge av de økte utslippene fra Sellafield. Tidlig på nittitallet lå 99 Tc-konsentrasjonen i blæretang ()XFXVYHVLFXORVXV) på omtrent 30 Bq/kg ved Ingøy i Troms (2). 99 Tc-konsentrasjonen har vært stigende i blæretang fra Hillesøy, og i mai 1999 ligger konsentrasjonen på 275 Bq/kg (tørr vekt). I 1998 ble 99 Tc-nivået i stortareprøver fra Kvitsøy, Vevang og Smøla analysert. Blad og stengel ble analysert hver for seg, og de høyeste 99 Tc-konsentrasjonene ble funnet i stilken. Nivået varierte fra til 37.7 Bq/kg (t.v.) og fra til 71.5 Bq/kg (t.v.) for henholdsvis blad og stengel. 99 Tc-konsentrasjonene i alginat produsert av tare fra Kvitsøy og Vevang var lave og lå begge under 1 Bq/kg (t.v.). I skalldyr er de høyeste 99 Tc-nivåene funnet i hummer. Begge kjønn av hummer fra Ytre Oslofjord er blitt analysert. I november 1998 lå nivået på 14.4 Bq/kg og 26.2 Bq/kg (våt vekt) for henholdsvis hann og hunn. 99 Tc- nivået i blåskjell og reker er lavt og ligger på under 1 Bq/kg (v.v.). 4

5 1 INNLEDNING Technetium-99 i marint miljø - kilder MATERIALER OG METODE Prøveinnsamling Analysemetode RESULTATER OG DISKUSJON Sjøvann Tang Skalldyr Konsentrasjonsfaktorer KONKLUSJON...17 REFERANSER

6 ,11/('1,1* Denne rapporten inneholder resultater fra overvåkningsprogrammet for radioaktiv forurensning av marint miljø. Et nytt overvåkningsprogram ble etablert av Statens strålevern i 1999 på oppdrag fra Miljøverndepartementet. Målsetningene for overvåkningsprogrammet er å oppnå: - Oppdatert kunnskap om norske og utenlandske kilder og utslipp - Dokumentasjon av nivåer, fordelinger og trender - Pålitelige konsekvensvurderinger som grunnlag for å vurdere praksis og eventuelle tiltak - Grunnlag for rapportering til internasjonale fora - Tilgjengelig informasjon om radioaktiv forurensning for myndigheter, næringsliv, media og allmenheten for øvrig. Overvåkningsprogrammet er utviklet i samarbeid med Statens Forurensningstilsyn (SFT), Direktoratet for Naturforvaltning (DN) og Havforskningsinstituttet (HI). Deler av overvåkningsprogrammet gjennomføres også i nært samarbeid med Havforskningsinstituttet. 7HFKQHWLXPLPDULQWPLOM NLOGHU 99 Tc er et fisjonsprodukt som blir dannet fra 99 Mo i kjernereaktorer og ved detonasjon av kjernevåpen. Det er en β-emitterende radionuklide med halveringstid på 2,13 x10 5 år. 99 Mo (T 1/2 =66 t, β) 99m Tc (T 1/2 =6 t, γ) 99 Tc (T 1/2 = 2, år, β) 99 Ru (st.) 99 Tc finnes i marint miljø som følge av utslipp fra gjenvinningsanlegg, nedfall fra atomprøvesprengninger på og 1960 tallet og diagnostisk bruk av 99m Tc i medisin. For Norges del er det gjenvinningsanlegget i Sellafield som bidrar mest til 99 Tc-nivået langs Norskekysten (1). Gjenvinningsanlegget i La Hague i Frankrike slipper også ut avfallsvann via rørledning, men anlegget har i de senere år redusert sine 99 Tc-utslipp og bidrar ikke vesentlig til de forhøyde 99 Tc-konsentrasjonene i vårt marine miljø. 6

7 Diagnostisk bruk av 99m Tc på norske sykehus medfører også utslipp av mindre mengder 99 Tc i kloakksystemer. I mars 1994 økte 99 Tc- utslippene betydelig fra gjenvinningsanlegget Sellafield i England (figur 1.), og det har ført til forhøyde konsentrasjoner i det marine miljø. Det høyeste årlige utslippet fant sted i 1995 (190 TBq av en utslippsgrense på 200 TBq/år). Utslippene har siden blitt redusert noe, og i 1998 ble det sluppet ut ca. 53 TBq 99 Tc fra Sellafield og i 1999 ble utslippsgrensen revidert til 90 TBq/år. Utslipp i TBq )LJXUÅrlig 99 Tc-utslipp (TBq) fra Sellafield. År $7(5,$/(52*0(72'( 3U YHLQQVDPOLQJ Statens strålevern får samlet inn vann- og biota-prøver fra Hillesøy i Troms hver måned. I forbindelse med det nye overvåkningsprogrammet deltok Statens strålevern i januar måned 1999 på tokt i Barentshavet sammen med Havforskningsinstituttet. Det ble innsamlet overflatevann fra 10 stasjoner og bunnvann fra 2 av disse stasjonene. 7

8 I fra 1996 har Strålevernet analysert sjøvann og biota fra Grundvik i Østfold. Årlig innsamling av blåskjell, tang og sjøvann finner sted i november måned. I 1997 og 1998 er også hummer blitt analysert. Resultater av 99 Tc-analyser av tang samlet inn i perioden 1996 til 1998 er rapportert i Strålevern rapport 1999:6 (3). I august 1998 ble sjøvannsprøver tatt ved Kvitsøy, Buskøy og Smøla i samarbeid med Pronova. Stortare- og alginat (produsert fra tare fra de samme områdene) ble også innsamlet og analysert med hensyn på 99 Tc-innhold. +LOOHV \ 9LNQD 6P OD +DU \IM %XVN \.YLWV \ *UXQGYLN )LJXUPrøvetakingssteder i $QDO\VHPHWRGH Biotaprøver (uten skall) tørkes ved 60 o C til konstant vekt, fin knuses og siktes gjennom 500 µm gitter. Det benyttes 10 g knust tang per analyse. Sjøvannsprøver pumpes gjennom et 1 µm polypropylen-filter før analyse for å fjerne bl.a. organisk materiale. Det benyttes 50 l vann per analyse. Analysemetoden er nærmere beskrevet i Strålevernrapport 1999:12 (4). I korte trekk går analysen utpå å skille 99 Tc fra andre nuklider i prøven ved hjelp av forskjellige radiokjemiske separasjonsmetoder. 99m Tc benyttes som tracer for å få et mål på utbyttet av 99 Tc i den kjemiske analysen. Avslutningsvis elektrolyseres technetium-atomene ned på stålskiver. Stålskivene og 99m Tc-standardløsning telles på NaI-detektor og kjemisk utbytte 8

9 beregnes. Stålskivene monteres for beta-telling, og preparatene telles etter én uke på lavbakgrunnsbetateller, GM-25-5, fra Risø. Analyseresultatene for tang og sjøvann har en total usikkerhet på henholdsvis ca. 5 % og og 8 % (1 standardavvik). Usikkerheten i bestemmelse av konsentrasjonsfaktorer bli dermed ca. 10 %. 5(68/7$7(52*', M YDQQ Siden sommeren 1997 har 99 Tc-nivået i sjøvann fra Hillesøy jevnlig blitt analysert, se figur 3. Saltinnholdet i vannprøvene ligger vanligvis på omkring 32 0 / 00, men i juni 1998 lå innholdet på 18 0 / 00. Dette skyldes sannsynligvis snøsmelting og tilsig av ferskvann. Dette påvirker også 99 Tc-konsentrasjonen som ble redusert med en faktor 2. Samme sommer steg 99 Tc-konsentrasjonen i sjøvannet til et maks på 1.6 Bq/m 3, og nivået har siden ligget relativt stabilt mellom ca Bq/m 3. 1,8 35 1,6 6DOLQLWHW 30 Tc-99 aktivitet, Bq/m3 1,4 1,2 1 0,8 0,6 0,4 0,2 7FÃDNWLYLWHW Salinitet, 0 / Prøvetakingsdato )LJXU 99 Tc-konsentrasjon i havvann ved Hillesøy i Troms. 99 Tc-konsentrasjon i overflatevann fra Barentshavet varierte fra til 1.14 Bq/m 3 (figur 4.). Saliniteten lå mellom / 00 ved stasjon 1. og / 00 ved stasjon 5. 9

10 )LJXU 99 Tc-konsentrasjon (Bq/m 3 ) i overflatevann i Barentshavet, januar De laveste 99 Tc-konsentrasjonene ble funnet i vannprøver fra den vestlige delen, og det stemmer godt overens med strømsystemet i området, (figur 5.). Barentshavet får tilførsel av vann fra Atlanterhavet, Polhavet og den norske kyststrømmen. Sellafield kontaminert vann transporteres fra Irskesjøen via Skagerrak og nordover med den norske kyststrømmen. Ved Tromsøflaket forgrener strømmene seg og noe vann strømmer rundt Nordkapp inn i Barentshavet, mens resten strømmer nordover mot Svalbard og videre inn i Polhavet. Det ble også tatt prøver av vann nær bunnen fra 2 stasjoner i Barentshavet, se tabell 1. Profilene viste høyere konsentrasjoner av 99 Tc i overflatevannet enn i bunnvannet. 7DEHOO 99 Tc-konsentrasjon i overflate- og bunnvann fra Barentshavet. Stasjon Prøvetakingssted Salinitet 0 / Tc-aktivitet Bq/m 3 3 overfl. 69 o N, 36 o Ø ± bunn 69 o N, 36 o Ø ± overfl. 71 o N, 36 o Ø ± bunn 71 o N, 36 o Ø < ±

11 )LJXUStrømsystemer langs Norskekysten, Kilde: Aure, J. Et al, Havets miljø 1999, FiskenHav, Særnr. 2: Tc i andre sjøvannsprøver tatt lang Norskekysten er vist i tabell 2. I 1997 og 1998 lå 99 Tckonsentrasjonen i sjøvann fra Grundvik på henholdsvis 1.4 Bq/m 3 og 1.2 Bq/m 3. Vannet hadde et saltinnhold på / 00 i Det finnes dessverre ikke salinitetsdata for prøven i fra DEHOO 99 Tc-konsentrasjon i sjøvann tatt langs Norskekysten Prøvested Koordinater Prøvetakingsdato 99 Tc-konsentrasjon Bq/m 3 Grundvik ±0.1 Kvitsøy 58 o 52 N,05 o 33 Ø ±0.4 Buskøy 61 o 17 N,04 o 35 Ø ±0.2 Smøla 63 o 27 N,07 o 43 Ø ±0.2 11

12 99 Tc-konsentrasjonen i sjøvann fra Kvitsøy og Buskøy ligger på samme nivå som tidligere analyser fra Vestlandskysten (1) i 1996 og DQJ Blæretang hører til gruppen brunalger og trives i kjølige havområder. Fra juli 1997 er det observert en stadig økning av 99 Tc-aktivitet i blæretang ()XFXVYHVLFXORVXV) fra Hillesøy, og i mai 1999 lå konsentrasjonen på 275 Bq/kg tørr vekt (figur 6.). Det høyeste 99 Tc-nivået i tang på 400 Bq/kg ble funnet i grisetang ($VFRSK\OOXPQRGRVXP) fra Kristiansund i 1998, se tabell Tc-99 aktivitet, Bq/kg (t.v.) Prøvetakingsdato )LJXU 99 Tc-aktivitet (Bq/kg) i blæretang ()XFXVYHVLFXORVXV) ved Hillesøy i Troms. 12

13 7DEHOO 99 Tc i tang fra Norskekysten i Prøvetype Prøvested Dato innsamlet 99 Tc-konsentrasjon Bq/kg, tørr vekt Kristiansund ±20 Grisetang $VFRSK\OOXPQRGRVXP Blæretang )XFXVYHVLFROXVXV Vikna ±10 I 1998 ble stortareprøver (/DPLQDULDK\SHUERUHD) fra Kvitsøy, Vevang og Smøla analysert for Tc-99. Stortare består av et stort blad og en opptil 2 m høy stengel. De to delene ble analysert hver for seg og aktivitetskonsentrasjonen for alle prøvene var høyest i stilken, tabell 4. Alginat finnes som strukturstoff i stortare, tilsvarende cellulose i høyere planter. Hvert år høstes det ca tonn tare langs norskekysten til fremstilling av alginat. Alginat benyttes som fortykningsmiddel og stabilisator bl.a. i medisin, maling, is, kakefyll og dyrefór. Alginat prøver fra Kvitsøy og Vevang viste lave konsentrasjoner av 99 Tc. 7DEHOO 99 Tc-aktivitet i alginat og stortare (/DPLQDULDK\SHUERUHD) Prøve Prøvetakingssted Dato 99 Tc-aktivitet innsamlet Bq/kg, tørr vekt 98395, alginat-a Kvitsøy ± , alginat-b Vevang og Buskøy ± /A, st.tare blad Kvitsøy ± /A, st.tare blad Buskøy ± /B, st.tare blad Smøla ± /B, st.tare stengel Kvitsøy ± /B, st.tare stengel Buskøy ± /A, st.tare stengel Smøla ±2.4 13

14 6NDOOG\U Prøver av blåskjell (0\WLOXVHGXOLV), reker (3DQGDOXVERUHDOLV), sjøkreps (1HSKURSV QRUYHJLFXV), krabbe (%UDFK\XUD) og hummer (+RPDUXVJDPPDUXV) er blitt analysert for Tc-99. De laveste 99 Tc- konsentrasjonene ble funnet i blåskjell og reker hvor nivået ligger på under 1 Bq/kg (våt vekt), tabell 5. Krabbe og sjøkreps har noe høyere aktivitet på mellom 1.1- og 11.4 Bq/kg (v.v.). De høyeste aktivitetsnivåene av 99 Tc ble observert i hummer. Begge kjønn av hummer fra Ytre Oslofjord er blitt analysert og i 1998 lå 99 Tc-konsentrasjonen på 14.4 Bq/kg og 26.2 Bq/kg (v.v.) for henholdsvis hann- og hunn-hummer. 7DEHOO 99 Tc i skalldyr i 1998 Prøvetype Prøvested Dato 99 Tc-konsentrasjon 99 Tc-konsentrasjon innsamlet Bq/kg, tørr vekt Bq/kg, våt vekt Reker, 3DQGDOXVERUHDOLV Rogaland ± ±0.01 Reker Harøyfjord ± ±0.01 Blåskjell, 0\WLOXVHGXOLV Grundvik ± ±0.03 Blåskjell Hillesøy ± ±0.03 Krabbe I, %UDFK\XUD Nordfjord ± ±0.07 Krabbe II Nordfjord ± ±0.05 Hummer, +RPDUXVJDPPDUXV(han) Ytre Oslofj ± ±0.9 Hummer, (hun) Ytre Oslofj ± ±1.6 Sjøkreps, 1HSKURSVQRUYHJLFXV Harøyfjord ± ±0.2 Sjøkreps Rogaland ± ±0.7.RQVHQWUDVMRQVIDNWRUHU 99 Tc akkumuleres i biota i forskjellig grad. Konsentrasjonsfaktor, CF, er definert som : &) = 99 7F NRQVHQWUDVMRQ L ELRWD, %T / NJ ( W UU YHNW) 99 7F NRQVHQWUDVMRQ L YDQQ, %T / NJ 14

15 Aktivitetskonsentrasjon per masse biota er oppgitt i tørr vekt for konsentrasjonsfaktorene for tang og tare, men for blåskjell er imidlertid våt vekt benyttet i aktivitetskonsentrasjonen. Det er ikke beregnet noen CF for hummer, ettersom eksakt fangststed ikke foreligger. Bruk av konsentrasjonsfaktorer forutsetter at det er likevekt mellom konsentrasjonene i vann og biota. Denne betingelsen er vanligvis ikke oppfylt i naturen, fordi organismene påvirkes av at konsentrasjonene i vannmassene varierer. Dette må tas i betrakting ved vurdering av de beregningene som er gjennomført her. Konsentrasjonsfaktoren for blæretang ()XFXVYHVLFXORVXV) varierte fra 0. 6 x10 5 til 1.9 x10 5 ved Hillesøy i 1998 og I figur 7. ser man tydelig hvordan brå variasjoner i konsentrasjoner av Tc-99 i sjøvannet påvirker de beregnede CF-verdiene. I juni 1998 synker Tc-99 nivået i sjøvann brått som følge av snøsmelting, uten at konsentrasjonen i tang er nevneverdig påvirket. Måneden etter synker konsentrasjonen i tang noe, mens konsentrasjonen av Tc-99 i sjøvann øker kraftig. Mangel på likevekt gir derfor spesielt stor variasjon i de beregnede konsentrasjonsfaktorene fra juni til juli For øvrig synes det å være en økende trend i konsentrasjonsfaktorene i perioden juli/august til april/mai både i 1997 og i

16 CF-verdi Dato )LJXUKonsentrasjonsfaktor (CF) for blæretang innsamlet ved Hillesøy i Troms. Konsentrasjonsfaktor for )XFXVVHUUDWXV fra Grundvik varierte fra 1.2 x10 5 i november 1997 til 2.3 x10 5 i november Konsentrasjonsfaktor for både stortareblad og stengel fra Kvitsøy, Buskøy og Smøla (august 1998) ble også beregnet. Konsentrasjonsfaktoren var høyest i stilken og varierte mellom 1.1 x10 4 og 1.7 x10 4. CF for bladdelen varierte mellom 7.3 x10 3 og 8.6 x10 3. Konsentrasjonsfaktorer for alginat produsert av tare fra Kvitsøy og Vevang/Buskøy var lave og lå på henholdsvis 175 og 195. Konsentrasjonsfaktor for blåskjell (0\WLOXVHGXOLV) fra Hillesøy ble beregnet til 440 og 510. Disse resultatene er i overensstemmelse med tilsvarende beregninger for blåskjell i Irskesjøen i 1995 av McCartney og Rajendran (5). 16

17 .21./86-21 I mai 1999 er 99 Tc-konsentrasjonen i blæretang ()XFXVYHVLFXORVXV) steget til 275 Bq/kg (tørr vekt) ved Hillesøy i Troms sammenlignet med tidligere rapporterte verdier på 79 Bq/kg og 124 Bq/kg i henholdsvis 1997 og begynnelsen av 1998 (1). I Barentshavet varierte 99 Tc-nivået i overflatevann fra 0.22 Bq/m 3 til 1.14 Bq/m 3 februar i I skalldyr ble de høyeste aktivitetsnivåene av 99 Tc observert i hummer. Begge kjønn av hummer fra Ytre Oslofjord er blitt analysert i 1998, og 99 Tc-konsentrasjonen lå på 14.4 Bq/kg og 26.2 Bq/kg (våt vekt) for henholdsvis han og hun. Konsentrasjonen av 99 Tc i blåskjell og reker er lavt og ligger på under 1Bq/kg (v.v.). Nivåene av 99 Tc målt i hummer er på ca. 1-2 % av EU s tiltaksgrense på 1250 Bq/kg som vil gjelde etter en fremtidig atomulykke. Konsentrasjonsfaktor for tang er høyest i )XFXVYHVLFXORVXs og )XFXVVHUUDWXV (mellom 1.0 x10 5 og 2.3 x10 5 ). Konsentrasjonsfaktoren for blåskjell fra Hillesøy er beregnet til ca Indikatorarter som blæretang og hummer har høye konsentrasjonsfaktorer for Tc-99. I de nærmeste år vil det bli lagt vekt på å følge tidsutviklingen og undersøke nærmere ulike faktorer som påvirker akkumuleringsprosessene. 17

18 5()(5$16(5 1. Brown, J. et.al. Technetium-99 Contamination in the North Sea and in Norwegian Coastal Areas 1996 and Strålevernrapport 1998:3. 2. Dahlgaard,H., Bergan,T.D.S., Christensen, G.C. (1997). Technetium-99 and Caesium- 137 Time series at the Norwegian Coast Monitored by Brown Algae )XFXV 9HVLFXORVXV. Radioprotection-Colloques, volume 32, C2. 3. Brungot, Anne Lene et.al. Radioactive contamination in the marine environment. Strålevernrapport 1999:6. 4. Kolstad, Anne Kathrine et.al. Kalibreringsrutiner og metodebeskrivelse av 99 Tcanalyser. Strålevernrapport 1999: McCartney, M. and Rajendran, K. 99 Tc in the Irish Sea: recent trends. Radioprotection - Colloques 32, side